Selain ketokohan dalam akademik, sifat kepimpinan beliau juga terserlah. Pada tahun 1960, Tuan Guru telah menyertai sebuah gerakan pelajar membantah perlantikan mudir baru di sekolahnya. Ketika itu terdapat pihak luar yang ingin menggantikan mudir terdahulu dengan seorang guru dari sekolah Inggeris di Kangar yang tidak memiliki asas agama mahupun asas Bahasa Arab. Hal demikian dilihat sebagai satu penghinaan kepada golongan berkelulusan agama. Ketegasan Tuan Guru dan sahabat-sahabatnya menyuarakan bantahan tersebut mengakibatkan mereka ditahan lokap dan akhirnya dibuang sekolah, manakala sekolah tersebut terpaksa ditutup selama setahun.
Setelah dibuang sekolah, minat yang mendalam untuk mencari ilmu serta berbekalkan nasihat daripada masyarakat ketika itu, Tuan Guru telah menulis surat memohon rayuan kemasukan ke Kolej Islam Malaya. Tidak lama kemudian, beliau telah dipanggil untuk ditemuduga. Pada awalnya, beliau tidak meletakkan harapan yang tinggi bahawa beliau berjaya memasuki kolej tersebut kerana sebelum ini beliau tidak sempat menghabiskan pengajian menengah rendahnya dan hanya berjaya melepasi dua thanawi sedangkan syarat kemasukan ke kolej Islam itu memerlukan lima thanawi. Namun begitu, berkat penguasaan beliau yang baik dalam bahasa Arab, beliau berjaya menjawab segala soalan temuduga yang diadakan sepenuhnya dalam bahasa Arab ketika itu dengan cemerlang.
Menyedari beliau telah banyak ketinggalan berbanding pelajar lain, Tuan Guru telah berusaha belajar bersungguh-sungguh ketika di Kolej Islam Malaya. Segala hasil keras beliau terbayar apabila beliau dianugerahkan Hadiah Biasiswa Persekutuan untuk melanjutkan pengajian ke peringkat Master Degreese telah mendapat keputusan yang cemerlang dalam Sijil Tertinggi Kolej.
Berbekalkan hadiah biasiswa yang diperolehinya, Tuan Guru melanjutkan pengajian tinggi beliau di Mesir. Di sana, beliau telah mendaftar untuk mengambil dua ijazah serentak, iaitu Ijazah Sarjana Syariah di Universiti al-Azhar, Kaherah dan Diploma Pendidikan di Universiti Ain Sham. Tuntutan pengajiannya menyebabkan Tuan Guru banyak menghabiskan masa beliau menelaah dan membuat kajian. Kesibukan beliau tidak menghalang beliau berbakti kepada orang lain. Merasakan ilmu itu merupakan amanah Allah dan perlu disebarkan, beliau tidak menolak apabila diminta mengajar pelajar-pelajar Malaysia lain yang lemah dalam mata pelajaran tertentu. Hasilnya, tidak sampai tempoh dua tahun, beliau berjaya menamatkan pengajian di Mesir dan pulang ke tanah air pada tahun 1968.
Sekembalinya dari luar negara, Tuan Guru berkhidmat sebagai guru agama di Sekolah Abdullah Munsyi, Pulau Pinang. Bermula dari saat itulah beliau mula bergiat aktif berdakwah kepada masyarakat.
Jadual harian beliau sentiasa padat dengan jemputan tazkirah, kuliah dan ceramah di masjid-masjid daripada masyarakat setempat, pengajian sesama guru mahupun jemputan kelas agama daripada rumah-rumah perseorangan. Pada masa yang sama juga, Tuan Guru juga merupakan pensyarah sambilan Kementerian Pelajaran Malaysia untuk kursus-kursus pendidikan guru agama di Maktab Perguruan Teknik, Pulau Pinang. Beliau mengajar mata pelajaran Art of Teaching and Child Development.
Tuan Guru juga telah ditawarkan menjadi pensyarah di Fakulti Islam, Universiti Kebangsaan Malaysia (UKM). Pada awalnya beliau enggan menerima tawaran tersebut kerana merasakan terlalu awal bagi beliau menjadi pensyarah sebuah universiti ketika itu. Namun, setelah dipujuk sendiri oleh dekan Fakulti Islam, Tuan Guru akhirnya bersetuju.
Kecintaan Tuan Guru terhadap ilmu mendorong beliau terbang sekali lagi ke Mesir bagi menyambung pengajian diperingkat Doktor Falsafah. Ketika itu, pada tahun 1972, Tuan Guru masih lagi berkhidmat sebagai pensyarah di UKM. Pada tahun 1973, beliau telah berjaya memperoleh Ph.D dalam bidang syariah daripada Universiti Darul Ulum, Kaherah.
Sekembalinya ke tanah air, beliau meneruskan khidmat sebagai pensyarah di UKM. Kemudian, pada tahun 1977, beliau dilantik menjadi Timbalan Dekan, Fakulti Pengajian Islam sehingga 1985. Kecemerlangan dan sumbangan besar Tuan Guru dalam bidang akademik melayakkan beliau dianugerahkan anugerah Profesor daripada UKM pada tahun 1986.
Pengetahuannya dalam bidang syariah menyebabkan beliau dilantik oleh banyak pihak sebagai penasihat syariah. Antaranya adalah Bank Negara, Public Bank, Muamalah Financial Consulting dan CIMB. Beliau juga pernah menjadi ahli Majlis Fatwa Negeri Perlis dan Selangor.
Pendedahan Tuan Guru Haron Din dalam bidang perubatan Islam bermula sejak muda lagi oleh ayahanda beliau. Ayahanda Tuan Guru yang dikenali oleh orang kampung sebagai Lebai Din merupakan seorang perawat yang menggunakan ayat-ayat al-Quran, hadis dan doa-doa. Minat untuk mendalami perubatan Islam yang ditunjukkan oleh Tuan Guru disedari oleh ayahanda beliau, menyebabkan Tuan Guru sering dibawa bersama ketika merawat. Pada ketika itu, ayahanda beliau hanya mengajarkan perkara-perkara asas perubatan sahaja. Ayahanda Tuan Guru juga menurunkan
Tuan Guru bukan sahaja mempelajari kaedah rawatan menggunakan ayat-ayat al-Quran, hadis dan doa, bahkan beliau turut mempelajari kaedah penyembuhan menggunakan akar kayu dan tumbuh-tumbuhan. Tuan Guru juga merupakan antara pengasas Pusat Rawatan Darussyifa’ yang bukan sahaja menawarkan khidmat rawatan Islam kepada sakit, tetapi juga member tauliah kepada mereka yang ingin mendalami kaedah rawatan Islam.
Tuan Guru yang dibesarkan dalam keluarga yang berfahaman Parti Islam Se-Malaysia (PAS) mula berkecimpung dalam bidang politik sejak belasan tahun lagi. Beliau adalah Ahli Jawatankuasa Kerja Pusat PAS antara 1975 sehingga 1983. Beliau juga dilantik sebagai Timbalan Mursyidul Am PAS dan ahli Majlis Syura Ulamak PAS. Kerana terikat dengan kerjaya sebagai pensyarah, beliau tidak terlibat secara langsung dalam pilihan raya hingga tahun 1999. Beliau mula bertanding dalam pilihan raya umum (PRU) mewakili PAS di Parlimen Arau, Perlis pada tahun 2004. Beliau juga bertanding di kerusi yang sama pada tahun 2008 dan 2013. Walaubagaimanapun, beliau kalah kepada calon Barisan Nasional (BN) dalam ketiga-tiga PRU tersebut.